1933 wurde Einstein Mitglied des Institute for Advanced Study, einem kurz zuvor in der Nähe der Princeton University gegründeten privaten Forschungsinstitut. Vom August 1935 bis zu seinem Tod lebte Einstein in der Mercer Street 112 in Princeton. Die Stadt bildete damals einen Mikrokosmos der modernen Forschung. Einstein befasste sich bald mit der Suche nach einer einheitlichen Feldtheorie, welche seine Feldtheorie der Gravitation (die allgemeine Relativitätstheorie) mit der des Elektromagnetismus vereinigen sollte. Bis zu seinem Tode mühte er sich vergeblich, die so genannte Weltformel zu finden – was bis heute noch keinem Forscher gelungen ist.

Im Jahr 1936 starb Einsteins Ehefrau Elsa. 1939 kam seine Schwester Maja nach Princeton – allein, ihr Mann Paul hatte keine Einreisegenehmigung erhalten. Sie wohnte bis zu ihrem Tod 1951 bei ihrem Bruder.

Im Jahr 1940 erhielt Einstein die US-amerikanische Staatsbürgerschaft. Die schweizerische Staatsbürgerschaft (Bürgerort Zürich) behielt er zeitlebens bei.